为了解国内外解决溢油问题与含油废水的油水分离及吸油材料的最新研究进展、研究趋势及未来的研究热点,通过Web of Science核心合集数据库,利用Web of Science(简称WOS)数据库自带的文献分析工具、VOSviewer可视化分析软件与Origin等,从不同时间发文量、发文量前十的国家(地区)、研究机构、研究方向、期刊来源等方面对发表的有关油水分离材料与吸油材料研究文献进行计量分析。结果表明:随着时间增长,发文量逐渐增多;中国、美国与印度分量排名前3,其中中国发文量占总数40%,表明中国在此领域处于领先地位;其中中国机构处于绝对领先地位;化学、材料与工程为最受关注的研究方向;在发表期刊中,Langnuir与JACS为最受认可的期刊,其引用量最多。
采用共价接枝法对氧化石墨烯进行化学修饰得到功能化氧化石墨烯,以其作为增强填料,通过溶液插层法制备了功能化氧化石墨烯/聚苯乙烯复合材料,利用扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱仪、热重分析仪、X射线光电子能谱仪等分析手段进行了测试表征。结果表明:共价接枝在氧化石墨烯表面的有机功能基团含量达到了7%(质量分数);经过功能化修饰的氧化石墨烯可以较好地分散在乙醇、N,N-二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮、二氯甲烷、苯乙烯等有机溶剂中,其中在乙醇中的分散浓度高达5mg/mL。功能化氧化石墨烯良好的分散性可以提高与聚苯乙烯基体的界面结合强度,从而有效抑制聚苯乙烯分子链段的运动,增强复合材料的耐热稳定性。功能化氧化石墨烯添加量为2.0%(质量分数)时,复合材料外推起始分解温度、玻璃化转变温度分别提高51.7℃和10.8℃。
通过水热法和焙烧法在泡沫镍(NF)上制备了具有纳米片状的钴酸镍(NiCo2O4/NF),采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2等温吸附/脱附测试和电化学测试等手段,对NiCo2O4/NF样品的组成、形貌和电化学性能等进行表征。结果表明:具有纳米片状的NiCo2O4均匀地生长在NF表面。当NiCo2O4/NF作为一种不使用胶黏剂的电极材料时,表现出良好的电化学性能,其在电流密度为1A/g时比电容可高达1102F/g,在电流密度10A/g条件下循环测试5000次后,比电容损失量约为11.3%。此外,以NiCo2O4/NF为正极,活性炭(AC)为负极组装了非对称超级电容器(NiCo2O4/NF//AC-ASC),发现其具有高能量密度及良好的循环稳定性。
以水和乙二醇的混合溶液作为溶剂,草酸作为络合剂和沉淀剂,采用溶剂热法制备出粒径为300~500nm的块状LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(NCM622)材料。通过湿法包覆,在NCM622颗粒表面形成一层带有许多介孔的Co3O4包覆层。通过X射线衍射仪、透射电子显微镜、恒电流充放电技术、循环伏安法以及交流阻抗谱等手段对材料的结构、形貌和电化学性能(放电性能、循环性能、倍率性能和材料内阻)进行表征。结果表明:经过Co3O4包覆后的电极材料在电化学性能方面都有一定改善。尤其是3% Co3O4包覆的材料,电化学性能最为优异。在0.1C倍率条件下首次放电比容量达到191mAh/g,在0.2C下循环100圈,材料的容量保持率从最初的61.2%提高到87%,且包覆后的阻抗也明显降低。
以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,4,4′-二氨基二苯醚(ODA)为二胺单体,均苯四甲酸二酐(PMDA)为二酐单体,γ-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)为交联剂,采用溶胶-凝胶法结合相转化法制备聚酰亚胺/二氧化硅(PI/SiO2)复合多孔膜。探究了交联剂种类及加入比例对多孔膜结构和性能的影响,通过红外光谱、扫描电镜、导热系数测试仪及万能拉伸试验机对多孔膜进行性能表征。结果表明,多孔膜亚胺化完全,交联剂对PI基体的导热性能与力学性能有明显影响。交联剂APTES制备的复合多孔膜拉伸强度和弹性模量均比其他两种交联剂好,导热系数最低至0.043W/(m·K);随着APTES加入比例的增加,多孔膜拉伸强度由19.8MPa增大至21.2MPa,弹性模量由155.4MPa增大至207.6MPa。
金属硒化物具有优良的电催化活性,近年来一直受到广泛关注,采用水热法,以Ni(NO3)2·6H2O和硒粉为原料,在不同的循环次数条件下,合成了在碳布上生长的棒状NiSe2,即NiSe2-CC复合材料。通过XRD、SEM、EDS表征对样品的结构、样品的形貌和元素分布进行分析,通过电化学工作站对其电解水析氢性能研究。结果表明,该NiSe2-CC复合材料拥有良好的电解水析氢性能,其中,循环6次的NiSe2-CC-6复合材料的电分解水析氢的性能最好,在1mA/cm2的电流密度下,过电势为121mV;在10mA/cm2的电流密度下,过电势为223mV,塔菲尔斜率为151mV/dec,Cdl为29.7mF/cm2。
采用循环伏安电沉积技术在泡沫镍(NF)基底上合成了铁镍双金属氧化物纳米材料(NiFe2O4),进而制备了NiFe2O4/NF电极。使用场发射扫描电镜(FE-SEM)、X射线衍射仪(XRD)对合成材料进行了结构形貌表征。采用极化曲线、恒电流电解等电化学技术研究了NiFe2O4/NF电极在碱性溶液中对电解水析氧反应(OER)的催化性能。结果表明:NiFe2O4/NF对OER反应具有良好的催化活性和稳定性,电流密度为10mA/cm2时的过电位仅为280mV,塔菲尔斜率为72.2mV/dec,恒电流电解2h后电位变化较小。和目前商用IrO2电催化剂相比,大电流电解条件下的反应过电位降低。
以聚乙烯醇(PVA)和二氧化锆(ZrO2)为成膜骨架材料和功能填料,利用相转化法制备PVA-ZrO2复合微孔锂电隔膜。通过微观形貌、孔隙率、电解液亲和性、耐热性及电化学性能等对其进行表征,考察ZrO2添加量对隔膜性能的影响,并评价隔膜的电池循环性能和倍率性能。结果表明,当PVA的浓度为10%、ZrO2的添加量为1.5%时,复合隔膜的电解液润湿性和热稳定性较好,其电解液接触角仅为6°,吸液率达到210%,160℃下热收缩率几乎为0。该隔膜装配电池的倍率容量和循环容量保持性优异,16C电流下的放电容量为0.2C电流的50%,循环100次后容量保持约96%,优于聚烯烃隔膜。
以TiCl4和钛酸丁酯为前驱体,通过水热法制备了三维海胆状TiO2分级结构,并在制备的TiO2上构筑钙钛矿型甲胺碘化铅(CH3NH4PbI3)薄膜形成三维海胆状CH3NH4PbI3/TiO2异质结构材料。利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、紫外-可见吸收光谱对不同温度下制备的材料结构、形貌及光吸收性能进行了表征。以甲醛为目标降解物,研究了可见光照射下CH3NH4PbI3/TiO2的催化性能,并用傅里叶变换红外光谱仪分析了甲醛的降解产物。结果表明:热处理温度为120℃时,成功合成了三维海胆状CH3NH4PbI3/TiO2异质结构材料。在可见光照射下,由于CH3NH4PbI3/TiO2异质结构材料较强的可见光吸收率及CH3NH4PbI3和TiO2之间的协同作用,材料表现出比纯三维海胆状TiO2更好的光催化降解甲醛性能。可见光照射下降解120min后,CH3NH4PbI3/TiO2对甲醛的降解率高达92%,是纯三维海胆状TiO2降解率的3倍左右。基于实验结果,初步分析了CH3NH4PbI3/TiO2异质结构材料光催化降解甲醛的机理,推断了该材料增强甲醛的光催化降解活性机制。
首先通过共沉淀法制备酒石酸钠(ST)稳定的Fe3O4(四氧化三铁)纳米粒子(简称Fe3O4@ST),其次以酒石酸钠为双功能还原剂利用种子生长法获得Fe3O4@ST@Ag磁性复合纳米粒子。考察了不同反应体系、反应时间、Fe3O4@ST含量等因素对合成Fe3O4@ST@Ag复合纳米粒子的影响,通过紫外-可见分光光度计(UV-2450)、场发射扫描电子显微镜(SEM)以及动态光散射仪(DLS)等仪器对Fe3O4@ST和Fe3O4@ST@Ag复合纳米粒子进行系统表征。结果表明:最优条件下获得的Fe3O4@ST@Ag复合纳米粒子呈球状结构,平均粒径为31nm左右并在372nm处明显出现强而窄的Ag纳米粒子表面等离子体特征吸收峰。此外,Zeta电位结果显示Fe3O4@ST@Ag复合纳米粒子表面带有大量负电荷,归因于酒石酸钠分子中含有大量的羧基,说明其兼有稳定剂和还原剂的功能。
采用直流磁控溅射镀膜技术以304不锈钢为基体在不同基底负偏压(0、100V、150V、200V和250V)下制备掺杂铜的纳米结构类金刚石薄膜(Cu-DLC)。利用能谱分析仪和X射线衍射分析仪分析薄膜成分和物相结构。采用球盘旋转式摩擦磨损试验机考察薄膜的摩擦学性能,再以三维超景深显微镜对磨痕的形貌进行分析。结果表明:在304不锈钢基底上成功制备了一系列Cu-DLC薄膜,无负偏压时,薄膜掺铜量较低,摩擦学性能较差;加负偏压后,薄膜掺铜量升高,但随着负偏压的增大,掺铜量逐渐减少;Cu元素的掺杂可有效地降低薄膜的摩擦系数,所制备的薄膜均有较低的摩擦系数,均在0.1以下,实现了低摩擦;基底负偏压影响薄膜的元素掺杂量及薄膜摩擦学性能,负偏压为100V时,薄膜的掺铜量最高,薄膜的摩擦学性能最优,此时摩擦系数为0.0669,磨损率最小,为9.87×10-5mm3/(N·m)。
以丙烯酸(AA)为单体,腐植酸钾(KHA)和壳聚糖(CTS)为原料,过硫酸钾(KPS)为引发剂,N,N-亚甲基丙烯酰胺(MBA)为交联剂,采用水溶液聚合法制备出KHA/CTS/AA水凝胶型吸附剂。采用扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱仪、X射线衍射仪和物理吸附仪等对吸附剂的形貌、结构进行表征,通过吸附热力学和动力学对吸附阳离子染料亚甲基蓝(MB)的过程进行了研究。结果表明:KHA/CTS/AA对MB的吸附量随着初始质量浓度增大而提高,随着pH的升高先增加后逐渐减小,吸附量随着温度的升高而增加。KHA/CTS/AA用量为50mg,MB溶液为100mL,MB初始质量浓度为1050mg/L,pH=5,温度为318K时,吸附量达到最大值880.246mg/g。KHA/CTS/AA对MB的吸附符合Lagergren准二级动力学方程和Freundlich吸附等温模型。热力学分析结果表明,KHA/CTS/AA对MB的吸附机理主要包括静电引力、氢键、范德华力、离子交换等方式。
为了研究浓度效应对Sr1-xAl2O4∶xEu晶体粉末光谱和色度特性的影响,采用溶液-燃烧法制备了不同掺杂浓度的Sr1-xAl2O4∶xEu晶体粉末样品,通过X射线衍射(XRD)和X射线激发发光(XEL)手段,对粉末样品的晶体结构和光谱特性进行表征,研究浓度效应对样品光谱和CIE色度特性的影响。XRD检测表明,溶液-燃烧法制备的Sr1-xAl2O4∶xEu晶体粉末具有α单斜晶相结构。在X射线激发下,晶体粉末呈现Eu2+绿色荧光和Eu3+红色荧光发射。随着Eu掺杂浓度的增加,晶体粉末的527nm绿色荧光发射强度逐渐增强,在摩尔浓度为x=0.016时达到最大,而后开始淬灭衰减;而616nm的红色荧光强度逐渐增强,在x=0.300时仍未出现淬灭效应。采用CIE 1931标准色度理论,计算了不同掺杂浓度样品的(x,y)色度坐标,结果显示晶体粉末的色调从绿色区域经黄绿和黄橙色区域逐步过渡到橙红色区域。
分别利用自制的表面改性剂和商业硅烷偶联剂对粉煤灰进行改性,将改性粉煤灰填充到环氧树脂/低分子质量聚酰胺中制备了建筑用复合粘结剂。利用傅里叶变换红外光谱仪和热重分析仪对改性剂的结构和性能进行测试,研究了改性粉煤灰类型、改性粉煤灰用量以及温度对复合粘结剂固化动力学的影响。结果表明:改性粉煤灰的加入对复合粘结剂的固化反应起到了明显的催化作用,随着改性粉煤灰填充量的增加,催化作用增强。但当改性粉煤灰填充量大于30份时,复合粘结剂的黏度明显增加,导致反应在达到一定程度时转为扩散控制型,从而阻碍了进一步的固化反应,使固化度降低。温度的降低可以明显降低反应速率级数,使自催化效应降低,并使固化反应在更低反应程度时偏离化学控制转变为扩散控制。
为实现对低浓度H2O2的快速检测,以玻碳电极为基底,Nafion(NF)为分散剂、成膜剂,原位电化学还原氧化石墨烯(GO)、电化学聚合苯胺,得到还原氧化石墨烯/聚苯胺(ERGO/PANI)复合物,以ERGO/PANI为修饰物,构建了无酶电化学传感器PANI/ERGO-NF修饰电极(PANI/ERGO-NF/GCE),对H2O2进行检测。利用扫描电镜和拉曼光谱对修饰电极的表面形貌和分子结构进行表征;利用电化学阻抗谱和循环伏安法研究了修饰电极的电化学性能及对H2O2的响应性能。结果表明:PANI/ERGO-NF/GCE对H2O2的电化学氧化显示出较好的催化活性,具有较高的检测灵敏度、较宽的线性范围以及较好的重现性、稳定性和抗干扰能力,在线性范围1~500μmol/L内,检出限0.1μmol/L。
将乙烯基三乙氧基硅烷(VTES)改性的纳米SiO2与氯铂酸(H2PtCl6·6H2O)反应,通过乙烯基与Pt的络合作用制备SiO2负载Pt催化剂。对催化剂的Pt负载量和结构进行表征,探究了VTES与纳米SiO2质量比对催化剂Pt负载量的影响,并通过硅氢加成反应考察了催化剂的催化活性和重复利用性。结果表明,通过VTES改性的SiO2可以负载更多、更稳定的Pt催化剂。所制备的Pt/SiO2-Vi5催化剂Pt负载量为0.504%。将其用于二氯甲基硅烷与1-辛烯的硅氢加成反应中,当反应温度为80℃、反应5h时,转化率可达95.22%,β-加成产物的产率为95.11%,且催化剂至少可进行4次循环反应而催化活性无明显损失。
以海藻酸钠(SA)和氧化石墨烯(GO)为原料,采用超声分散和化学交联法制备了GO/SA凝胶球复合材料。采用傅里叶红外光谱仪和配有能谱仪的扫描电镜对其结构和形貌进行了表征。以锌镍电镀废水中Ni2+为目标污染物,考察了GO与SA配比[m(GO)∶m(SA)]、GO/SA凝胶球投加量对Ni2+吸附的影响,并对其吸附动力学和吸附等温线类型进行了探讨。结果表明:当m(GO)∶m(SA)为1∶9,GO/SA凝胶球投加量为40g/L时,Ni2+的去除率和吸附容量分别为24.119%和100.888mg/g。吸附过程符合准二级动力学模型(R2>0.99),颗粒内扩散方程拟合结果表明GO/SA凝胶球对Ni2+吸附受表面层扩散和颗粒内扩散共同控制。吸附等温线拟合发现Freundlich(R2>0.99)模型能很好地描述Ni2+吸附行为。
从介观角度研究了锂离子在有机电解液锂空气电池隔膜中的传质特性。采用耗散粒子动力学DPD模拟方法,使用分子模拟软件Materials Studio构建了全氟磺酸锂(PFSA-Li)离子交换膜、有机溶剂乙二醇二甲醚(DME)与六氟磷酸锂(LiPF6)的粗粒化模型。分析了PFSA-Li膜中锂离子通道的三维拓扑结构,研究了温度、有机液体含量和锂盐浓度对PFSA-Li膜中锂离子扩散行为的影响。当PFSA-Li膜内有机液体含量达到一定程度时,离子团簇相互连接,最终形成贯穿膜的连续海绵状通道;升高温度、增加有机液体含量有利于锂离子在PFSA-Li膜中的扩散;当锂盐浓度为1mol/L时,锂离子扩散效果最佳。研究成果为有机电解液锂空气电池性能的提升提供了重要依据。
以自制的Fe3O4@SiO2@TiO2为载体,甲基对硫磷(MP)为模板分子,甲基丙烯酸(MAA)和4-乙烯基吡啶(4-VP)为功能单体,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)为交联剂,采用表面分子印迹法制备了磁性分子印迹复合光催化剂TiO2-MPIPs,并对其进行表征和光催化特性研究。结果表明:当n(MP)∶n(MAA+4-VP)∶n(EGDMA)为1∶8∶18,乙烯基改性Fe3O4@SiO2@TiO2用量为33mg时,光催化性能达到最佳。TiO2-MPIPs对模板分子MP具有良好的特异性识别和光催化降解作用,45min内快速达到吸附平衡,最大吸附容量为44.5mg/g,紫外光照射70min,对MP的降解率达到96.8%;与乐果相比,TiO2-MPIPs对MP的光催化降解选择性系数为2.73,是磁性非分子印迹复合光催化剂TiO2-NIPs或未改性Fe3O4@SiO2@TiO2选择性系数的3.10倍、2.55倍。
利用太阳能进行海水淡化是当前解决人类缺乏饮用淡水的最有效的手段之一,具有绿色无污染、清洁和能源利用持续度高的特点。然而,传统的体积式太阳能海水淡化的方式存在设备投资高和能源利用效率低的问题,限制了其进一步发展。近年来,将光热转换材料置于水体表面的浮动式太阳能海水淡化的方式兴起,该方法使太阳能驱动的水蒸发只发生在水和空气的界面处,克服了传统体积式海水淡化对整个水体进行加热导致的能源转换效率不高的问题。基于此,新型浮动式太阳能光热蒸发材料的研究成为热点。重点介绍了浮动式太阳能光热转换材料的基本特征、制备方法,以及在太阳能海水淡化方面的应用性能。最后,对太阳能光热蒸发材料的发展方向进行了总结和展望。
旨在揭示燃料乙醇作为一种生物环境友好的可再生资源,其研究领域内的热点和前沿。借助CiteSpace软件,对燃料乙醇研究领域的ESI高被引论文,从数量特征和内容特征进行分析,构建基于全球研究视野的燃料乙醇研究图谱。经分析发现燃料乙醇最受关注的5个研究热点分别为乙醇和其他燃料混合对发动机性能的影响、直接碱性乙醇燃料电池、利用农业残留物制备燃料乙醇、木质纤维素的预处理工艺及无金属电催化剂研发方向;前沿演化趋势为燃料乙醇在其生命周期内产生的环境排放——乙醇柴油混合燃料对发动机动力性、经济性和排放特性的影响——以醇类为燃料的燃料电池的电催化剂研究。美国燃料乙醇的研究在全球具有引领作用,中国高被引论文质量有待提高。
以六水合硝酸钴[Co(NO3)2·6H2O]、六水合硝酸锌[Zn(NO3)2·6H2O]、2-甲基咪唑、二乙烯三胺和氯金酸(HAuCl4·4H2O)为主要原料,将Au纳米颗粒通过二乙烯三胺自组装嵌入Co-ZIF-8衍生的氮掺杂金属有机框架中,制备了Au@Co-N-C纳米复合材料。通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射仪和X射线光电子能谱仪对复合材料的结构进行了表征。在硼氢化钠存在的条件下,通过紫外-可见光吸收光谱研究了复合材料催化降解甲基橙(MO)的性能。结果表明,Au@Co-N-C复合材料具有较高的催化活性,在紫外-可见吸收光谱图中,6min内MO在464nm处的特征吸收峰逐渐变小,降解率超过90%。该复合材料可循环使用8次,具有良好的重复使用活性和可再生性。
描述了一种羟基磷灰石(HA)表面改性的制备方法,它是通过L-天冬氨酸-β-苄酯-N-羧酸酐开环聚合的方法制得。首先,将HA和硅烷偶联剂KH-550反应得到表面含有活性氨基的改性羟基磷灰石(HAAPS)。其次,HAAPS引发L-天冬氨酸-β-苄酯-N-羧酸酐(BLA-NCA)开环聚合得到表面接枝聚天冬氨酸苄酯(PBLA)的羟基磷灰石(PBLA-g-HA),实现了HA表面由亲水性向疏水性的转变,合成结果通过红外光谱(FT-IR)与热重(TG)表征。FT-IR和TG结果均证实HA被成功接枝,通过控制不同的反应时间和比例,羟基磷灰石表面的PBLA接枝量为28.32%~60.48%。分散性实验证实经过PBLA表面改性的HA可显著地增加HA表面的疏水性和防止纳米粒子HA的聚集。
以苯乙烯和丙烯酸羟乙酯为单体,选择Fe3O4粒子为磁性载体,以偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂,选用OP-10、失水山梨醇单油酸酯(Span-80)、聚氧乙烯脱水山梨醇单油酸酯(Tween-80)为乳化剂,利用相反转乳化技术,制备出了聚(苯乙烯-丙烯酸羟乙酯)/Fe3O[P(St-HEA)/Fe3O4]微球。透射电镜显示微球中Fe3O4粒子分布在内部和表面,粒度分析测试结果显示微球粒径主要分布在0.1~100μm,热重分析测试结果显示微球磁质量含量为23.3%。将所制备微球进行污水处理实验,分别测试和讨论了所制备微球对含染料、有机溶剂、油类物质污水的吸附效果。结果显示所制备微球对亚甲基蓝的吸附率达到60%,对有机溶剂污染物中二甲苯的吸附量达到7.62g/g,对油类污染物中润滑油的吸附量达到8.75g/g。